BONES的原创TV动画《Darker than BLACK－黑之契约者》，于2007年初春重磅登场。动画剧情围绕着超能力和间谍活动展开，故事的舞台定于喧嚣繁华的都市——东京。某日东京突然出现了异现象——不能解析的领域“地狱门”。在那里，有着人们从未遇见过并持有着超能力的来访者。人们称这些来放者为“契约者”，他们有的失去心智，有时甚至会残酷地杀害人类，“契约者”来到东京到底意欲何为……？
由于过去的心理阴影而不去上学的贯井响，私下有着使用歌唱软件制作歌曲的兴趣。 给这样的他寄来邮件的，是小学五年级的少女们——！？ 自幼就如同姐妹一般一起长大的三人，有着与响共通的烦恼。 为了对自己曾度过的回忆之地、以及照顾过自己的人们表达感谢，尽最大努力奏响LOLI&POP的交响曲！！
东城刃更（中村悠一 配音）是一名平凡的高中男生，一直以来和父亲过着相依为命的生活。某日，父亲突然跟他谈起了妹妹的话题，一向不按常理出牌的父亲的这一举动令刃更感到十分紧张。果不其然，父亲宣布了他再婚的消息，并且带回了两个可爱的女孩，她们现在便是刃更的妹妹了。拥有魔鬼身材，个性傲娇而又逞强的成濑澪（朝井彩加 配音），长着一张可爱脸庞却总是说出令人大跌眼镜的话语的成濑万理亚（福原香织 配音），就这样，刃更开始了和两位义妹住在同一屋檐下的生活，更要命的是，父亲竟然抛下三人独处，自己出差去了。令刃更没有想到的是，澪和万理亚的真实身份，竟然是新科魔王和梦魔，而刃更则在误打误撞之中成为了她们的主人。
