故事开始于冰冷而又黑暗的王国纳里亚蒂亚，为了令这个国家重新燃起生命的气息，王子命令Animaru（石馆光太郎 配音）前往人间，去寻找传说中的战士。 个性天真开朗，阳光乐观的丽（深川芹亚 配音）、看上去十分傲娇，但实际上非常会照顾人的花日（古贺葵 配音）、个性冒冒失失但成绩却十分优秀的稻穗（桑原由气 配音）成为了三名被Animaru选中的魔法少女。纳里亚蒂亚王国状况的日益恶化会影响到人类世界的运作，所以，三个女孩身上背负的，不仅仅是保护纳里亚蒂亚王国的任务，还有保护全人类。为了收集魔力，女孩们必须让更多的人绽放笑容。
とある魔術の禁書目録たん Blu-ray&DVD初回予約特典ディスクに収録のおまけアニメ。 原作の出版社やアニメの制作会社が同じことから『しゃくがんのシャナたん』同様、ちびキャラ化したインデックスことインデックスたんをはじめ、各登場キャラクターたちが繰り広げる公式パロディ作品である。基本的には本編のパロディだが、『しゃくがんのシャナたん』のものまね（「とある魔術の座談会2」にて、ものまねについての言及がある）や出演声優に関するネタ、さらには出演声優による地の会話などが加えられている。この他、テレビアニメのプロモーションでコラボレーションを行った『とらドラ!』や『俺の妹がこんなに可愛いわけがない』、制作会社繋がりの『探偵オペラ ミルキィホームズ』やネット上でネタになっていた二期OPや、さらには『侵略!イカ娘』『リングにかけろ』などのパロディや外伝作品『とある科学の超電磁砲』の宣伝などもネタにしている。なお、インデックスたんは後に『しゃくがんのシャナたん』への出演も果たしている。『とある魔術の禁書目録たん3』ではシャナたんと同じ声優繋がりであるアニェーゼもちびキャラ化しており、更に作中シャナたんを髣髴とさせる発言を行っている。
