位于东京西部的巨大“学园都市”。在总人口达230万人，其中约8成是学生的这座都市中，实施着超能力开发的特殊课程，学生们的能力被给予从“无能力Level 0”到“超能力Level 5”的六阶段评价。 高中生上条当麻，也是住在学园都市的学生之一。他由于寄宿在右手中的力量——只要是异能之力，就连神的加护都能消除的“幻想杀手（Imagine Breaker）”，而得到吊车尾的“无能力”的评价，过着充满不幸的人生。 而上条的学生生活，由于暑假开始时从天而降的纯白修女而发生了巨大的变化。自从与逃离“魔法”世界的少女——“禁书目录（茵蒂克丝）”相遇开始，上条就被卷入了各种各样的事件当中。在惊险地解决了统率学园都市的“科学”侧和与茵蒂克丝关联的“魔法”侧双方的事件过程中，他的人际关系也逐步扩展。随后，魔法侧的十字教最大宗派罗马正教，终于注意到了上条的存在……。 就像是在呼应魔法侧一样，科学侧的学园都市也开始了行动。但是，为了与突然开始对立的世界变化相抗争，那些因为上条的关系，而使命运大为改变的“英雄”们不断地出现。 就像上条当麻做过的那样，他们也挺身而出与世界对峙。 科学与魔法第三次交织之时，故事将大幅推进！！
故事发生在拥有通称“地下城”的广阔的地下迷宫的迷宫都市欧拉丽，想成为冒险者并且向往像英雄冒险谭中那样的“与异性命运的邂逅”的主人公贝尔·克朗尼，在这个地方遇见了一位小“神仙”赫斯缇雅，而她正四处寻找自己“眷族”的成员。吃了不少“眷族”闭门羹的贝尔在听了其劝诱后，立马就决定加入。某日，贝尔在地下城遭到了怪物“弥诺陶洛斯”的袭击，由于水平之差而无计可施的贝尔面临走投无路的危机，而在千钧一发之际，最强冒险者艾丝·华伦斯坦出手相助。就在这一瞬间，贝尔对艾丝一见钟情。就这样，一段眷族神话正式拉开帷幕。
兵藤一诚（梶裕贵 饰）是学校里出了名的好色男，因此遭到了诸多女生的嫌恶，某日，一位名叫天野夕麻（生天目仁美 配音）的神秘美少女突然出在了一诚的面前，她不仅向一诚告了白，还提出了约会的请求。难道一诚的春天就要这样来临了？ 让一诚没有想到的是，在初次的约会之中，自己竟然被天野夕麻杀死了。原来，夕麻的真实身份是下级堕天使丽娜丽，她接受了教会的命令，专门前来刺杀一诚。就在一诚魂飞魄散之际，学园里的公认校花莉亚丝（日笠阳子 配音）出现在了他的面前，她使用恶魔棋子将一诚复活，并使其成为了自己的眷属。教会刺杀一诚的真实目的究竟是什么呢？一诚又将怎样面对死而复生的人生呢？
平和をもたらした暴虐の魔王は、 地底に広がる未知の世界で行われる神の代行者を選ぶ戦い《選定審判》に巻き込まれていく。 それは、あらゆる理不尽をものともしない《不適合者》の失われた記憶を辿る物語。 そして過去は世界の理へ導かれる——。 「神ごときの力が魔王を上回るとでも思ったか」
